ridm@nrct.go.th   ระบบคลังข้อมูลงานวิจัยไทย   รายการโปรดที่คุณเลือกไว้

Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters

หน่วยงาน สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ

รายละเอียด

ชื่อเรื่อง : Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters
นักวิจัย : Charoensak Lao-ngam , Kritsana Sagarik , Prapasri Asawakun , Sornthep Vannarat , ศรเทพ วรรณรัตน์
คำค้น : Computational chemistry , Fuel cell , Proton transfer , Reaction kinetic and dynamic , ศูนย์เทคโนโลยีอิเล็กทรอนิกส์และคอมพิวเตอร์แห่งชาติ
หน่วยงาน : สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ
ผู้ร่วมงาน : -
ปีพิมพ์ : 2554
อ้างอิง : http://www.nstda.or.th/thairesearch/node/12997
ที่มา : -
ความเชี่ยวชาญ : -
ความสัมพันธ์ : -
ขอบเขตของเนื้อหา : -
บทคัดย่อ/คำอธิบาย :

Proton transfer reactions and dynamics were theoretically studied using the hydrogen-bond (H-bond) complexes formed from H3O+ and nH2O, n = 1–4, as model systems. The investigations began with searching for characteristics of transferring protons in the gas phase and continuum aqueous solution using DFT method at the B3LYP/TZVP level, followed by Born–Oppenheimer molecular dynamics (BOMD) simulations at 350 K. B3LYP/TZVP calculations revealed the threshold asymmetric O–H stretching frequencies (νOH*) for the proton transfers in the Zundel complex (H5O+2) in the gas phase and continuum aqueous solution at 1984 and 1881 cm−1, respectively. BOMD simulations suggested lower threshold frequencies (νOH,MD* = 1917 and 1736 cm−1, respectively), with two characteristic νOH,MD being the IR spectral signatures of the transferring protons. The low-frequency band could be associated with the “oscillatory shuttling motion” and the high-frequency band with the “structural diffusion motion”. These can be regarded as the spectroscopic evidences of the formations of the shared-proton structure (OH+O) and the H3O+–H2O contact structure (O–H+O), respectively. Since the quasi-dynamic equilibrium between the Zundel and Eigen complexes was suggested to be the rate-determining step, in order to achieve an “ideal” maximum efficiency of proton transfer, a concerted reaction pathway should be taken. The most effective interconversion between the two proton states, the shared-proton structure and the H3O+–H2O contact structure, can be reflected from comparable intensities of the oscillatory shuttling and structural diffusion bands. The present results iterated the previous conclusions that static proton transfer potentials cannot provide complete description of the structural diffusion process and it is essential to incorporate thermal energy fluctuations and dynamics in the model calculations.

บรรณานุกรม :
Charoensak Lao-ngam , Kritsana Sagarik , Prapasri Asawakun , Sornthep Vannarat , ศรเทพ วรรณรัตน์ . (2554). Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters.
    ปทุมธานี : สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ.
Charoensak Lao-ngam , Kritsana Sagarik , Prapasri Asawakun , Sornthep Vannarat , ศรเทพ วรรณรัตน์ . 2554. "Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters".
    ปทุมธานี : สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ.
Charoensak Lao-ngam , Kritsana Sagarik , Prapasri Asawakun , Sornthep Vannarat , ศรเทพ วรรณรัตน์ . "Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters."
    ปทุมธานี : สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ, 2554. Print.
Charoensak Lao-ngam , Kritsana Sagarik , Prapasri Asawakun , Sornthep Vannarat , ศรเทพ วรรณรัตน์ . Proton transfer reactions and dynamics in protonated water clusters. ปทุมธานี : สำนักงานพัฒนาวิทยาศาสตร์และเทคโนโลยีแห่งชาติ; 2554.