ridm@nrct.go.th   ระบบคลังข้อมูลงานวิจัยไทย   รายการโปรดที่คุณเลือกไว้

การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์

หน่วยงาน สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย

รายละเอียด

ชื่อเรื่อง : การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์
นักวิจัย : ศิริพร จึงสุทธิวงษ์
คำค้น : DFT , Embedded ONIOM , Isomorphous Substituted ZSM-5
หน่วยงาน : สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย
ผู้ร่วมงาน : -
ปีพิมพ์ : 2553
อ้างอิง : http://elibrary.trf.or.th/project_content.asp?PJID=MRG5080088 , http://research.trf.or.th/node/2303
ที่มา : -
ความเชี่ยวชาญ : -
ความสัมพันธ์ : -
ขอบเขตของเนื้อหา : -
บทคัดย่อ/คำอธิบาย :

การศึกษาโครงสร้าง และสมบัติทางอิเล็กตรอน ของซีโอไลต์ 3 ชนิด ได้แก่ B-ZSM-5, Al-ZSM-5 และ Ga-ZSM-5 โดยใช้ระเบียบวิธีที่แตกต่างกัน 2 วิธี คือ “quantum cluster” และ “embedded-ONIOM” สำหรับวิธีแรกตัดเอาเฉพาะบริเวณที่เกิดปฏิกิริยาและบริเวณใกล้เคียงมาศึกษา โดยเปรียบเทียบ 2 แบบจำลอง ที่มีขนาดต่างกันคือ 5T และ 12T โดย T แทนตำแหน่งอะตอมของ Si หรือ Al สำหรับวิธีที่สองเป็นการรวมเอาโครงสร้างซีโอไลต์ที่ถูกตัดออกในวิธีแรก ซึ่งการไม่คิดค่าอันตรกิริยาของโครงสร้างที่ถูกตัดออกนั้นส่งผลกระทบต่อค่าพลังงาน และสมบัติต่างๆ ในการดูดซับ ผลการทดลองพบว่า เมื่อนำเอาโครงสร้างทั้งหมดของซีโอไลต์มาคำนวณ ความยาวพันธะ OH และค่าพลังงานในการสั่นของพันธะ OH ของซีโอไลต์มีแนวโน้มที่สอดคล้องกับที่ค่าวัดได้จากการทดลองมากกว่าวิธีแรก โดยแนวโน้มความแรงของกรดที่ได้จากการทดลอง และจากผลการคำนวณสอดคล้องกันคือ B-ZSM-5 < Ga-ZSM-5 < Al-ZSM-5 นอกจากนั้นเรายังได้ทำการคำนวณค่าพลังงานโปรตอนอัฟฟินิตี้ (PA) โดยใช้วิธีที่ถูกต้องมากกว่าที่กล่าวข้างต้น คือ “embedded-ONIOM” พบว่าแนวโน้มความแรงของกรด สอดคล้องกับการทดลองเป็นอย่างดี ดังนั้นวิธี “embedded-ONIOM” จึงเป็นวิธีที่มีประโยชน์ และเหมาะสมในการที่จะศึกษาปฏิกิริยาอื่นๆ ที่สำคัญ รวมไปถึงปฏิกิริยาที่ใช้ในปิโตรเคมีที่ใช้ซีโอไลต์เป็นตัวเร่งปฏิกิริยา The structure and electronic properties of the Brønsted acid site in B, Al or Ga isomorphously substituted ZSM-5 zeolites were studied by using two different models. The first model is termed, “embedded ONIOM,” and is employed to include the long-range interactions of the zeolite lattice beyond 12T. The Madelung potentials were determined by improving optimized point charges to reproduce the infinite zeolitic lattice crystal. This improved method has been integrated into the ONIOM forming a new embedded ONIOM (E-ONIOM). We found that the OH distances and OH of the acidic proton in zeolite obtained from both models can predict the trend of acid strength as: B-ZSM-5 < Ga-ZSM-5 < Al-ZSM-5, which is in very good agreement with the experimental sequence. Furthermore, the PA data calculated from E-ONIOM is also consistent with the experimental trend: B-ZSM-5 < Ga-ZSM-5 < Al-ZSM-5. It has, therefore, been demonstrated that our embedded ONIOM model provides accurate performance and can be one of the useful and affordable methods for future mechanistic studies involving petrochemical reactions.

บรรณานุกรม :
ศิริพร จึงสุทธิวงษ์ . (2553). การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์.
    กรุงเทพมหานคร : สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย.
ศิริพร จึงสุทธิวงษ์ . 2553. "การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์".
    กรุงเทพมหานคร : สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย.
ศิริพร จึงสุทธิวงษ์ . "การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์."
    กรุงเทพมหานคร : สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย, 2553. Print.
ศิริพร จึงสุทธิวงษ์ . การศึกษาโครงสร้างและหน้าที่ของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์. กรุงเทพมหานคร : สำนักงานกองทุนสนับสนุนการวิจัย; 2553.