ridm@nrct.go.th   ระบบคลังข้อมูลงานวิจัยไทย   รายการโปรดที่คุณเลือกไว้

อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์

หน่วยงาน ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย

รายละเอียด

ชื่อเรื่อง : อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์
นักวิจัย : ดวงกมล ตัณฑนาค
คำค้น : -
หน่วยงาน : ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย
ผู้ร่วมงาน : -
ปีพิมพ์ : 2538
อ้างอิง : http://www.thaithesis.org/detail.php?id=26531
ที่มา : -
ความเชี่ยวชาญ : -
ความสัมพันธ์ : -
ขอบเขตของเนื้อหา : -
บทคัดย่อ/คำอธิบาย :

ได้ทำการศึกษาวิจัยโครงสร้าง พลังงานและความถี่ของการสั่นของ โมเลกุลซีโอไลต์โดยอาศัยระเบียบวิธีการคำนวณแบบ ab initio second order Moller-Plesset perturbation (MP2) และระเบียบวิธี density functional theory (DFT) โดยใช้ exchange- correlation potentials ของ Vosko-Wilk-Nusair (VWN) และ Becke-Lee-Yang-Parr (BLYP) ที่เบซิสเซ็ท 3-21G 6-31G* 6- 311G* และ DZVP ผลการศึกษาพบว่าค่าความยาวพันธะ Si-O และ O-H ที่คำนวณโดยใช้ DFT แตกต่างจากค่าของ MP2 ประมาณ 1 pm แต่ความยาว พันธะ Al-O จะอยู่ในช่วง 2-4 pm ทั้งนี้ขึ้นอยู่กับชนิดของ potentials ที่ ใช้ ส่วนมุมพันธะ Si-O(H)-Al Si-O-H และ Si-O-Si จะให้ผลสอดคล้องกับ MP2 สำหรับมุม Si-O-Si ที่ใช้ BLYP จะให้ผลสอดคล้องกับผลจาก MP2 และ coupled pair functionals (CPF) แต่ถ้าใช้ VWN มุมจะแคบลง 12 degree C สำหรับ MP2 และ 18 degree C สำหรับ CPF ซึ่งจำเป็นต้องใช้ potentials ของ BLYP และจากผลการศึกษา ความเป็นกรดของซีโอไลต์ พบว่าที่ BLYP/6-311G* จะให้ผลสอดคล้องกับ MP2 และจากผลของการศึกษา ความเป็นกรดของซีโอไลต์พบว่าที่ BLYP/6- 311G* จะให้ผลสอดคล้องกับ MP2 และ CPF ในช่วงที่ยอมรับได้คือไม่เกิน 10 kJ/mol ส่วนความถี่ ของการสั่นของหมู่ไฮดรอกซิล (OH) ที่ได้จากวิธี DFT จะแตกต่างจากผลการ ทดลองไม่เกิน 4% จึงเห็นได้ชัดเจนว่าวิธี DFT ซึ่งใช้เวลาและค่าใช้จ่ายในการ คำนวณน้อยกว่านั้นสามารถให้ผลการคำนวณที่สอดคล้องกับ MP2 การวิจัยที่สำคัญอีกส่วนหนึ่งคือการศึกษาถึงอิทธิพลของโลหะ โครงสร้าง และองค์ประกอบที่มีต่อโครงสร้างและพันธะของแบบจำลองซีโอไลต์ [(HO)(,8)H(,y)Al(,x)Si(,8)-(,x)O12](x-y)- (x,y = 0, 1, 2, 4) และซิลิกา (HO)(,8)Si(,8)O(,12) โดยอาศัยระเบียบวิธี DFT ซึ่งใช้ VWN/6-31G* และ BLYP/6-31G* พบว่าการเปลี่ยนแปลงสภาพแวดล้อมของ อะตอมซิลิกอนและอะลูมิเนียมโดยการเปลี่ยนอัตราส่วนของธาตุซิลิกอนและ อลูมิเนียมในโครงสร้างจะมีส่วนทำให้เกิดแหล่งกรดที่ตำแหน่งต่าง ๆ กัน ออกไป เมื่อพิจารณาจากค่า proton affinity (PA) ของแบบจำลอง (HO)(,8)Si(,8)O(,12) ที่คำนวณด้วย BLYP/6-31G* มีค่าเป็น 1403 (+,-) 15 kJ/mol ซึ่งสอดคล้องอย่างดีกับค่าจากการทดลองคือ 1390 (+,-) 25 kJ/mol และเมื่อเปลี่ยนอัตราส่วนของธาตุซิลิกอนและ อลูมิเนียมพบว่าถ้าอัตราส่วนระหว่างธาตุซิลิกอนต่อธาตุอลูมิเนียมมากขึ้น โครงสร้างนั้นจะมีความเป็นกรดมากขึ้นนั้นคือค่า PA จะน้อยลงและความยาว พันธะ O-H จะยาวขึ้น และจากการศึกษาไอโซเมอร์ของ (HO)(,8)H(,2)Al(,2)Si(,6)O(,12) แสดงให้เห็นว่ากฎของ Demsey ไม่ถูกต้อง ต่อมาเมื่อเปลี่ยนชนิดของโปรตอนเป็นโลหะอื่นคือ Li(+) พบว่าค่า PA ในโครงสร้าง H(,2)(HO)(,8)Al(,2)Si(,6)O(,12) มีค่าเป็น 1272.4 kJ/mol และ LiH(HO)(,8)Al(,2)Si(,6)O(,12) มีค่าเป็น 1279.3 kJ/mol ผลงานวิจัยยืนยันสมบัติของตัวเร่งปฏิกิริยาว่า นอกจากจะขึ้นอยู่กับโครงสร้างและองค์ประกอบของระบบแล้วยังขึ้นอยู่กับ ชนิดของโลหะที่มีในโครงสร้างด้วย

บรรณานุกรม :
ดวงกมล ตัณฑนาค . (2538). อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์.
    กรุงเทพมหานคร : ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย.
ดวงกมล ตัณฑนาค . 2538. "อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์".
    กรุงเทพมหานคร : ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย.
ดวงกมล ตัณฑนาค . "อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์."
    กรุงเทพมหานคร : ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย, 2538. Print.
ดวงกมล ตัณฑนาค . อิทธิพลของโลหะต่อโครงสร้างและปฏิกิริยาของตัวเร่งปฏิกิริยาซีโอไลต์. กรุงเทพมหานคร : ฐานข้อมูลวิทยานิพนธ์ไทย; 2538.